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解除小天才电话手表的绑定涉及到个人隐私与安全问题，因此应当谨慎操作。捡到他人的小天才电话手表时，正确的做法是归还给失主或者交给当地的失物招领处。如果手表恰好是你的亲人或朋友遗失的，并且你已经联系到他们，可以按照以下步骤协助他们进行解绑。
1、打开小天才电话手表的APP（如：小天才电话手表家长app）。
2、在APP内找到相关的绑定或管理功能。
3、在绑定列表中选择要解除绑定的小天才电话手表。
4、点击解绑或删除，确认解除绑定操作。
具体的解绑步骤可能会因APP版本或手表型号的不同而有所差异，如果手表已经绑定了支付宝、微信支付或其他服务，还需要确保解绑后取消相关的支付功能，避免产生不必要的经济损失，再次强调，捡到的物品应当归还失主，这是道德和法律上的义务，如果不确定如何操作或存在疑虑，建议咨询专业人士或当地的相关机构。